朱海明课题组JACS:低维铅卤半导体激发态瞬时二价铅离子歧化诱导的激子自陷和宽谱发光

近年来，低维铅卤钙钛矿半导体材料由于独特的高效稳定白光发光，成为下一代单组分白光发射材料的优异候选者。然而，光激发下产生的激发态物种及其与无机晶格耦合情况还是未知，制约了人们对白光发射半导体材料的深入理解和理性设计。近日，朱海明课题组选择典型一维和二维铅卤半导体，发现Pb²⁺的光致瞬时歧化诱导产生的激子自陷和宽光谱发射现象。通过课题组自主开发、搭建的超快光谱系统，直接对低维铅卤半导体单晶的激发态物种和演化过程开展从紫外到近红外宽光谱时间分辨动力学研究，并通过与电子结构计算相结合，发现光激发后晶格中原本的二价铅离子由于光生电子、空穴的存在发生激发态歧化反应分别产生相邻的一价和三价铅离子，带来激发态电子空穴的局域化和晶格的畸变，并产生了宽谱白光发射。该研究厘清了领域内一直存在争议的低维白光半导体材料激发态物种和宽光谱发光本源问题，为新一代低维白光发射半导体材料的发展提供了有力的支持。相关成果近期在线发表于J. Am. Chem. Soc.上。

该论文的通讯作者是浙江大学朱海明教授、中国科学技术大学李震宇教授和商红慧教授，第一作者是浙江大学化学系博士生张瑶。该项目受国家自然科学基金委项目22273084, T2222026支持。

Transient Photoinduced Pb²⁺ Disproportionation for Exciton Self-Trapping and Broadband Emission in Low-Dimensional Lead Halide Perovskites

Yao Zhang†, Leilei Zhu†, Zhaoxia Yang†, Weijian Tao, Zeng Chen, Tianjing Li, Haixin Lei, Congzhou Li, Lin Wang, Wenming Tian, Zhenyu Li*, Honghui Shang* and Haiming Zhu*

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.4c01115

图   文：朱海明课题组

编   辑：黄珍珍、张维娅

审   核：林旭锋

终   审：丁立仲