冯建东课题组在纳米孔测量方法以及传输现象上取得进展

来源:浙江大学化学系 发布时间:2022-01-17   10

 

进展1:传统的纳米孔测量方法主要是离子电流测量,但此方法无法在纳米尺度上直接实现离子传输路径可视化。与成熟的钙离子成像技术相比,纳米孔质子传输仍然缺乏有效成像手段。发展新的时空分辨技术解析质子传输过程是非常必要的。近日,浙江大学化学系冯建东课题组开发了一种新型质子传输成像方法,提供了一项在光学空间分辨和毫秒时间分辨下可以同时捕获质子传输的路径和动力学过程的研究工具。



作者首先建立了一种基于荧光识别质子的手段进行空间成像的方法并在成熟的纳米孔离子传输体系中系统性地论证了该方法可用于质子传输成像。此外,作者还发现了一个现象:在施加负向电压时,荧光信号并没有消失,而是随着负向电压的增大而沿着横向传输。为了进一步探究上述现象,作者制备出质子亲水性传输界面,实现了在不同路径图案上对质子传输过程的动态光学成像。实验发现:产生这种现象的原因是当施加负向电压时,电场驱动trans端的质子向纳米孔处迁移,随着负向电压越大过剩质子无法立即离开纳米孔而在孔周围聚集并沿着亲水性图案结构发生横向传输,图案被点亮。作者进一步利用动态成像分析得到了质子传输的动力学参数。这项研究工作发表在Angew. Chem. Int. Ed. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 61, e202112150)。论文第一作者:浙江大学化学系博士后杨金梅和卢禹先。通讯作者:冯建东研究员。

 

进展2:纳米孔电学测量传统上关注离子和生物大分子传输,而实现微观层次离子传输和流体(水)传输在限域纳米孔中的耦合一方面可以指导机械响应离子传输的物理机制,另一方面可以提供纳米孔输运控制的新途径。近年来,流体传输和离子运输研究已开始向纳米尺度甚至埃米尺度限域的方向发展,并实现了多种功能纳米流体学应用。最近已有课题组报道在微米长的二维狭缝和碳纳米管中观察到了耦合流体离子传输(Nature, 2019, 567, 87-90; Nat. Mater., 2020, 19, 1057-1061)。然而在单原子层厚度的纳米孔上耦合流体和离子输运仍然是一个未解决的问题。而这类单层纳米孔由于其超薄的输运屏障,显著的高水通量和表面效应而备受关注,为探索纳米流体效应提供了一个独特而可控的平台。自2018年起,浙江大学化学系冯建东课题组开展单层纳米孔中耦合流体离子传输研究。在这项工作中,作者在单个石墨烯纳米孔中第一次实验观察到非线性电流体动力学离子传输(nonlinear electrohydrodynamic ion transport)现象——气压施加下纳米孔离子电导增加随电压相关,该现象超出了经典的流动电流和电压驱动离子输运的线性耦合预测。进一步考察了多种实验条件和纳米孔参数的影响。作者采用分子动力学模拟、多物理场模拟、分析模型阐明了其物理机制,揭示了表面滑移和膜极化作用下的非线性电流体动力学离子传输图像。这些发现有助于理解纳米流体和离子传输,并提供一种纳米孔传输控制方法。



这项工作由浙江大学冯建东课题组同伊利诺伊大学香槟分校/德州大学奥斯汀分校Aluru课题组、中国科学院金属研究所任文才课题组合作完成。研究结果发表在Science Advances (Sci. Adv. 2022, 8, eabj2510)论文第一作者:浙江大学化学系硕士生姜晓炜(实验)、博士生赵春晓(制备)、UIUC Yechan Noh(模拟)。通讯作者:冯建东研究员。

 

以上工作得到了国家自然科学基金委、浙江省基金委、国家重点研发计划、浙江大学百人计划(J.F)和美国国家科学基金会(N.R.A)的经费资助。


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