朱海明课题组 Science Advances：动态晶格电荷转移模型实现超快无势垒界面电荷转移

低维半导体有机-无机界面电荷转移（charge transfer, CT）是决定光电器件效率的核心过程。然而，低维半导体材料常常伴随的非谐动态晶格特征是否以及如何影响CT动力学，长期以来缺乏清晰的实验结论和物理图像。

近日，浙江大学朱海明教授课题组联合北京师范大学龙闰教授团队，以四噻吩基活性配体-二维铅碘钙钛矿半导体为模型体系，结合飞秒瞬态吸收光谱与第一性原理计算，首次系统揭示了二维有机-无机界面电荷转移的动态晶格电荷转移机制。研究发现，光激发无机层后，体系发生一个普遍的两步无机层至有机层CT过程：首先是超快（亚皮秒至皮秒）的空穴转移，随后是较慢（数十至数百皮秒）的电子转移，最终形成有机配体的三线态。 令人惊讶的是，尽管通过调控无机层厚度n，可将CT驱动力从0.16 eV连续调至0.75 eV（跨越Marcus电荷转移模型正常区与反转区），实验观测到的空穴转移和电子转移速率均随n减小而单调增加，未出现任何反转区行为，并且在80 K至295 K范围内表现出几乎不随温度变化的特性。这一反常行为无法用经典Marcus模型或量子隧穿模型描述。

针对这一现象，研究团队首次提出了动态晶格CT模型：二维铅碘钙钛矿的强非谐晶格在热扰动下发生持续结构涨落，使得体系能够遍历大量瞬态晶格构型，从而总能通过近零能垒的路径完成电荷转移。第一性原理分子动力学计算证实，即使在80 K低温下，晶格无序依然显著，瞬态驱动力、重组能和活化能呈现宽能量范围的分布，并存在大量近零能垒的CT通道。该模型成功解释了速率随层厚变化趋势——CT速率主要由电子耦合项决定，与实验结果近乎定量吻合。

这一发现突破了传统电荷转移模型中稳态能量的限制，确立了动态晶格作为高效电荷转移的核心设计原则，为开发超越稳态能量约束的新型光电材料提供了全新思路。相关成果近期在线发表于Science Advances上。

该论文的通讯作者是浙江大学朱海明教授和北京师范大学龙闰教授团队，第一作者为浙江大学化学系博士生李甜静、北京师范大学博士生卢浩然。浙江大学为第一署名单位，研究得到国家自然科学基金委及相关平台项目的支持。

Dynamic lattice disorder overrides energetics for barrierless interfacial charge transfer in 2D hybrid perovskites. Sci. Adv.12,eaeb8615(2026).

Tianjing Li#, Haoran Lu#, Ming Xia, Weijian Tao, Yao Zhang, Guohua He, Enzheng Shi, Run Long*, Haiming Zhu*

图文：朱海明教授课题组

编辑：黄珍珍  邹尔纯

审核：陆展