界面电荷与自旋转移是光催化、光电转换等能量转化领域的核心关键步骤，而在原子级薄的二维半导体界面，光激发后界面电荷转移过程中的关键物种及电荷转移通道，长期以来因探测难度大成为研究难点。

近日，我系朱海明课题组利用自旋分辨超快光谱技术，借助內秉自旋自由度，首次实现了低维界面处热电荷转移激子形成与冷却全过程的直接观测。本研究以 WSe₂/MoS₂异质结为模型体系，研究团队创新性地采用圆偏振光，实现对 WSe₂层中特定自旋激子的选择性激发，并通过实时追踪技术，精准捕捉电子注入 MoS₂层后其能量与自旋状态的动态变化。实验中首次发现，低维界面存在典型的热冷两相电荷转移过程：初始阶段为超快（约 0.1 皮秒）的自旋守恒电子注入，电子在受体相中形成包含热电子的弱束缚离域化热电荷分离激子；后续，热电子在层内经过数百飞秒的缓慢冷却到达带边，最终形成稳定的紧束缚层间激子。

由于热电子弛豫过程显著慢于电荷转移过程，热态阶段的电子与空穴能够维持短暂的松散束缚和离域状态，这一特性为实现长程电荷分离与高效光电转换奠定了重要基础。为进一步验证该规律，研究团队对三层异质结开展自旋分辨超快光谱测试，实验结果直接证实，热电子可通过自旋守恒的方式，超快跨越中间层实现长程电荷分离，为该研究结论提供了有力支撑。

该工作为理解低维界面上电荷和自旋转移和电荷分离提供了统一的物理图像，为设计高性能光电器件和光催化剂提供了新思路。

该论文的通讯作者是浙江大学朱海明研究员，第一作者是浙江大学化学系博士生孙铖。研究成果发表于 J. Am. Chem. Soc. 2026, 148, 6, 6511–6519，受国家自然科学基金和浙江省自然科学基金等项目支持。

Spin-Conserved Hot Charge Transfer Exciton Formation and Cooling at the Two-Dimensional Semiconductor Interface

Cheng Sun, Yangyi Shi, Hongzhi Zhou, Xiangyu Shen, and Haiming Zhu*

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c20527

图文：朱海明教授课题组

编辑：黄珍珍 邹尔纯

审核：陆展