吴传德课题组在金属-氮杂卡宾多孔材料的设计合成与催化应用方面取得新进展
来源：浙江大学化学系
发布时间：2012-12-21
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N-杂环卡宾以其易合成、毒性小、结构稳定、空间位阻和电子效应易调控、与金属配位能力强等特点而成为构建金属有机化合物的一个重要配体。由于N-杂环卡宾金属化合物对水、空气和热等稳定，N-杂环卡宾-金属催化剂比传统膦配体-金属催化剂更有优势，特别是具有很高且易于调节的催化活性。近年来，为了提高N-杂环卡宾-金属催化剂的重复利用效率和有效分离产物而采取了负载化方法。但这种方法往往会大幅度降低催化剂的催化活性和选择性。金属-有机框架材料（Metal-Organic Frameworks, MOFs）是以有机配体联接金属离子形成的具有类分子筛结构的聚合物，具有几何刚性、大孔径、高比表面积、化学功能性和微观结构可调控性。以N-杂环卡宾为配体合成MOFs催化剂集结了无机分子筛多孔性以及负载催化剂非均相的优点，往往有优于均相催化剂的活性和选择性，是均相催化剂负载化方法的进一步发展。
吴传德课题组以设计合成的N-杂环卡宾复合配体合成了一个手性金属-有机纳米管（MONT），其内径为3.3 nm，外径为4.9 nm。新材料结合了MOFs的几何刚性、化学功能性、多孔性、大孔径和微观结构可调控性，N-杂环卡宾-金属化合物的特殊催化活性。新材料可以在温和条件下高效催化Suzuki-Miyaura 和 Heck偶联反应，常温常压还原烯烃化合物和硝基苯，大多数产物的产率高达100%。实验结果表明，新材料的催化活性和稳定性都远远高于对应组分催化剂，实现了多相催化剂的高效化。特别重要的是新材料可以通过简单过滤重复使用，在多次连续循环使用后催化活性仍不降低，具有非常重要的科学与实际意义。
相关研究结果近期发表在国际顶尖化学期刊《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc., 2012, 134, 19851−19857）上。这是该课题组今年在《美国化学会志》发表的第三个重要研究成果。该论文的第一作者是博士研究生孔国强。
此项研究工作得到了国家自然科学基金、浙江省自然科学基金和教育部博士点基金的资助。