负载型金属催化剂广泛应用于加氢、氧化、偶联等反应中。在很多情况下,金属纳米颗粒的粒径越小,表面暴露的原子个数所占比例越高,其催化性能会更加优异。但是该类催化剂在使用过程经常会出现纳米颗粒的团聚现象,从而导致催化剂活性逐渐下降,尤其在较为苛刻的条件下。这在实际应用过程中就需要对该催化剂进行再分散处理,而许多再生过程无疑会增加整个工艺的成本。近年来也存在一些关于金属颗粒再分散现象的报道,比如Pt在CeO2表面的再分散可以形成原子级分散的Pt/CeO2(Science, 353, 150; Science, 358, 1419),但后续的研究这样的Pt/CeO2一旦暴露在高温和还原性气氛中,Pt纳米颗粒就会随之形成(Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 8986),这会在一定程度下限制其应用范围。而本文关于再分散现象的研究发生于H2气氛中,这对于此类现象的深入研究有着重要意义。
王勇课题组发现炭载体与Mo之间的强相互作用可诱导大块Mo颗粒的再分散,实现高分散超细(可至亚纳米尺度)Mo基纳米催化剂的可控制备。他们在碳基材料表面构建缺陷位,利用其与Mo之间的强相互作用,实现Mo基颗粒由大变小的再分散过程。该催化剂的高分散及其电子特性使得它在NRR反应中表现出优异的催化性能。
本文的第一作者为陈佳熠硕士,通讯作者为王勇教授。