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范杰课题组在苯甲醇选择性催化氧化方向取得系列进展

日期:2017-09-30 15:03

    苯甲醛是一种重要的化工原料,被广泛应用于除草剂,添加剂,化妆品,食品和医药等众多领域。在工业生产中,通常采用甲苯直接氧化法以及苯甲醇的脱氢反应制得苯甲醛,但是在生产过程中需要采用昂贵的高价态金属盐(如高锰酸钾,重铬酸钾等)通过化学计量比进行反应。并且,反应过程中采用的有机溶剂以及无机盐以及产物会对环境产生极大的污染。随着人们环保意识的提升,人们开始寻求一种对环境友好的绿色化学过程来生产苯甲醛——以分子氧为绿色氧化剂,金属纳米颗粒为催化剂,选择性氧化苯甲醇到苯甲醇。

    近日,我系范杰课题组、孔学谦课题组与阿卜杜拉国王科技大学朱艺涵博士(现为浙江工业大学引进人才)以及华东理工龚学庆课题组合作,在金纳米颗粒催化苯甲醇选择性氧化方向取得了新进展,相关成果发表在J. Am. Chem. Soc.上(DOI:10.1021/jacs.7b05476)。论文提出了一种溶剂后处理方法,实现了金纳米颗粒的单晶/孪晶可控转变;将金纳米颗粒单晶/孪晶的结构与其催化苯甲醇选择性氧化的性能进行了关联,提出孪晶金纳米颗粒才是真正具有催化活性的物种,并明确了孪晶与单晶金纳米颗粒活性差异的来源——对苯甲醇的吸附强度不一样。论文共同第一作者为:周宇恒(我系2014级博士研究生),朱艺涵博士和王志强;共同通讯作者为:范杰教授,邹世辉博士和龚学庆教授。

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    此外,范杰课题组通过向Au纳米颗粒中引入适量的Ni,制备AuNi双金属纳米颗粒进一步优化了苯甲醇和氧气的吸附和活化,让两者达到一个平衡,从而实现了目前报道的最大的气相氧化苯甲醇制苯甲醛时空收率。相关成果发表在ACS Appl. Mater. Interfaces 上(ACS Appl. Mater. Interfaces, 2017, 9, 31853–31860),论文的第一作者为博士研究生易武中,通讯作者为范杰教授。

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     以上两个工作都得到了国家自然科学基金委重大研究计划,面上项目以及霍英东教育基金等资助。

 ——本文节选自微信公众号研之成理,更多内容介绍请查看http://mp.weixin.qq.com/s/OXlYNtHHUXd0vProe6kDCg 




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